光緒二十九年，劉粹軒雖然在鄉試中名列前茅，卻并不熱衷于功名，而是乘鄉試之機，廣結同志，尋求救國救民真理。他大力倡導新學，并十分注重自身修養。他說：“有才而無德，不免禍及身；有德而無才，不能有大為。必須德才兼備，方能濟眾利民。”不久，他在赴開封與同仁共商改造河南學務后，回縣將大呂書院改為新蔡高等小學堂，并創辦新蔡放足會。

    光緒三十二年，劉粹軒經人舉薦出任開封優級師范暨省高等學堂學監，倡導并成立河南學會，決心改革河南教育。不久，河南組建同盟會，他首先加入，被推為同盟會河南支部長。翌年五月，劉粹軒赴上海，與黨人于佑任等會商聯絡直、魯、豫、晉、甘、陜等北方省份的革命力量，推進革命，并以其所創辦之開封中州公學為聯絡站。時任中州公學教習的朱友英稱贊他說：“壯志允推醫國手，當朝新撰黨人碑。”同年夏，本縣同盟會員閻子固被捕，他急忙返回新蔡，同任芝銘等聚集民眾將閻救出，因此遭到清政府通緝，化名潛赴洛陽，繼續從事革命活動。宣統元年，劉粹軒轉往衛輝中學堂，以教學為掩護，從事革命活動。由于他思想敏銳，學識宏富，精于言談，態度和藹，到校不久，大批師生都向他靠攏。后來，他的學生大都成為革命骨干，如新中國成立后曾任河南省副省長的著名歷史學家嵇文甫等。

    武昌昌起義打響后，劉粹軒立即潛回開封，召集同仁密商舉義，議定西聯秦軍據嵩洛，東以淮上為基地收復汝陳，北炸黃河鐵橋阻止清軍增援，南據武勝關與威武軍會師，而后聚集各路義軍會攻省城。當時南北方正在協商停戰，清軍首領周符麟、趙倜函請議和，并邀張鈁親赴甘濠會商。劉粹軒代張鈁去議和，遂與紀廉泉、劉健中同往。

    民國元年（１９１２年）１月１４日，劉粹軒等遇周符麟、趙倜于張茅。周、趙不承認劉粹軒等為和談代表，并誣蔑他們是土匪，將他們逮捕。劉粹軒等嚴詞痛斥周、趙背信棄義，周符麟、趙倜惱羞成怒，將劉粹軒束置地上，用快馬活活拖死。紀廉泉、劉健中亦慘遭殺害!

  三十年后，在任芝銘、張山甫、蔡子含、馬子昭等新蔡老同盟會員的積極努力下，劉粹軒、閻子固等新蔡辛亥革命先烈，在家鄉被立祠紀念。